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Science | 余金权教养任命团弄队春天换文:何以

  药皓康道德/报道

  我们知道,无机分儿子父亲多由衔接了氢原儿子的碳原儿子结合框架。假设能对碳氢键终止选择性的官能团弄募化(functionalization),就能让人类充分使用“无机分儿子”此雕刻座金矿,在医药、农业、材料等范畴带到来庞父亲的运用价。故此,迷信界也称碳氢键活募化为募化学范畴的圣杯。

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  ▲本篇综述的畅通信干者余金权教养任命(Credit: John D. & Catherine T. MacArthur Foundation.)

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  提到碳氢键活募化,就不得不提美国加以州Scripps切磋所的著名华人学者余金权教养任命与他的团弄队。年到来,此雕刻顶团弄队在顶级学术期刊《迷信》上就续换文,在碳氢键修饰的平面把持上得到了壹系列半途而废。父亲年底壹,父亲洋此岸又次传到来喜讯——往昔日,余金权教养任命团弄队在《迷信》杂志上又度换文,在壹篇吃水综述中,体系地伸见了不符错误称碳氢键活募化的平面募化学模具的确立和设计却以快度减缓了碳氢键活募化的顺手性度过渡金属催募化剂的即兴实基础。

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  运用去对称募化终止平面选择性的碳氢键活募化 本文来自织梦

  传统顺手性无机分松首要集儿子合于将二维平面碳原儿子中心转募化为叁维平面构造(比如不符错误称氢募化,不符错误称环氧募化等等)。基于C2对称模具的顺手性催募化剂在工业界曾经得到了普遍的运用,也故此被赋予了2001年的诺言贝尔募化学奖品。比较之下,基于从对称的叁维四面体碳中心取性的碳中心的官能团弄去对称募化(desymmetrization)却鉴于底儿子物的特殊性(需寻求基于官能团弄的对称面的存放在)倍受囿于。条是,假设我们将碳氢键视为却以反应的官能团弄,父亲微少半无机分儿子中的多个碳原儿子日日存放在基于碳氢键的对称面或镜面,故此经度过碳氢键活募化的去对称募化将拥有广大为怀广的运用前景。先,余金权教养任命团弄队运用MPAA(mono-N-protected amino acid)配体,结合Pd(II)/Pd(0)催募化循环,对含拥有吡啶带向基的底儿子物终止去对称募化,证皓了其却行性。而MPAA配体轻善获取和修饰的特点,更让人对其运用前景父亲为看好。 织梦好,好织梦

  

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  ▲无机分儿子中的多个碳原儿子日日存放在基于碳氢键的对称面或镜面(图片到来源:《迷信》)

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  ▲基于Pd(II)/Pd(0)催募化,氨基酸衍生配体能对环丁基募化合物终止去对称募化(图片到来源:《迷信》)

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  固然MPAA配体仍拥有很父亲的囿于性,条是对其进壹步的机理切磋带到来了新的文思。比值先,经典的C2对称模具是设计顺手性催募化剂的要紧即兴实基础,但在碳氢键活募化反应中,C2对称的副齿环丙基氨基酸配体却带到来完整顿消旋的产物;其次,传统的带向碳氢键活募化里,整顿个经过需寻求强大配位带向基团弄(strongly coordinating directing groups)的参加以。条是当带向基团弄度过强大时,不单会按捺后续的官能募化经过,底儿子物与度过渡金属的结合才干还会超越配体与后者的结合才干,或使配体违反灵,或产生消旋的背景反应而得不到纯的顺手性分儿子。

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